(Originalartikel unter https://www.astrochymist.org)
Von einer unverbindliche Messung des Methylisocyanids (CH3NC) berichteten Cernicharo et al. 1988. Drei verbreiterte Rotationsübergänge im Submillimeterband wurden mit dem 30-Meter-Teleskop des IRAM in Sgr B2(OH) entdeckt. Der nächste Beleg für das Vorkommen von CH3NC im All war die im Jahr 2005 von Remijan et al. veröffentlichte Entdeckung des Übergangs J=1-0 bei einer Zentimeter-Wellenlänge, beobachtet mit dem Green Bank Teleskop. 2013 bestätigten Gratier et al. die Existenz von interstellarem Methylisocyanid mit einer Messung in einer Photodissoziationsregion im Pferdekopf-Nebel, erneut mit dem 30-m-Teleskop des IRAM. Die mit der K-Leiter verbundenen 5 Linien im Übergang J=5-4 wurden beobachtet.
Methylisocyanid ist das weniger stabile Isomer eines anderen entdeckten Astromoleküls – Methylcyanid. Weitere entdeckte X–N≡C-Verbindungen sind unter anderem Wasserstoffisocyanid (HNC), Isocyanoacetylen (HCCNC), Magnesiumisocyanid (MgNC), Aluminiumisocyanid (AlNC), Siliziumisocyanid (SiNC) und Wasserstoffmagnesiumisocyanid (HMgNC).